一种新型的电催化氧化过程供电模式
目前,电催化过程的很大缺陷在于电流效率低和比能耗高。除了电极,电流参数和反应系统外,供电方式对于优化电化学氧化也具有重要意义。传统的电源模式包括恒压模式,恒流模式和脉冲模式。基于限制电流密度的概念,本文提出了一种线性衰减电源模式,并建立了三种不同的应用模式。这种新颖的电源模式是使输入到电催化系统中的电流在反应时间内连续衰减,这是通过计算机控制的可编程直流电源进行模拟的。酸性红G,苯酚,愈创木酚,以污水处理厂的水杨酸和实际水样为目标有机物,并通过电化学氧化实验,根据变化的评价参数,比较了三种线性衰减模式和传统恒流模式的优缺点。
在电催化氧化降解过程中,反应初期溶液中有机物浓度较大,此时输入较高电流密度可促进阳极表面产生较多·OH并得以高效利用;随着反应的进行,有机物分子逐渐被氧化降解,浓度逐渐降低,如果采用恒流模式或脉冲恒流模式持续输入较高电流密度,那么反应进行到一段时间后,会出现·OH产率远高于利用率,造成能量的过度消耗(副反应增加)。
针对此问题,雷佳妮等提出以线性衰减供电模式进行电催化氧化降解。当保证整个反应过程输入电量一致时,相比于恒流模式,很优条件的直接线性衰减模式(60-0,即电流密度初始值为60 mA·cm-2,经120min匀速衰减至0mA·cm-2)可将COD去除率由42.82%提升至58.50%,将TOC去除率由39.21%提升至49.25%,并使得平均电流效率增加1.22倍,能耗降低1.36倍;很优条件的“恒流-线性衰减”模式(60-60-0,即以电流密度60 mA·cm-2恒流电解40min后,经80min匀速衰减至0 mA·cm-2)可将COD去除率由43.20%提升至56.10%,将TOC去除率由32.60%提升至46.91%,并使得平均电流效率增加1.37倍,能耗降低1.33倍。上述数据表明两种形式的线性衰减模式下的降解性能均优于恒流模式。此结论对苯酚、愈创木酚、水杨酸以及实际有机物废水具有普适性。
实验结果表明,与恒定电流模式相比,模式I(相同的初始电流密度,不同的衰减率)获得了更高的平均电流效率和更低的单位能耗,从而实现了等效的降级性能。然而,模式I的脱色率和COD去除率低于传统的恒定电流模式。模式II(直接线性衰减)和模式III(线性衰减之前的恒定电流)在脱色率,COD去除率,平均电流效率,比能耗和这些结果在不同的有机物废水样品和实际废水样品中得到了进一步验证。对于实际的废水样品处理,模式II的实验平均电流效率和比能耗(6.96%,0.237 kWh·gCOD-1),模式III(8.89%,0.209 kWh·gCOD -1)和传统的恒流模式(5.18%,0.343 kWh·gCOD -1)表明,在实际工程中,可以实现更佳的电流效率和更低的能耗通过模式II和模式III在传统的恒定电流模式下实现。这些证明了新提出的线性衰减模式(特别是模式III)可以有效地提高电化学氧化过程的电流效率并降低比能耗。
全文链接:www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2214714420301847